电化学二氧化碳还原(ECR)是抑制全球变暖的重要手段。关于催化剂的演变和反应过程中活性位点的识别很重要，但目前对其了解仍然很有限。

有鉴于此，南京工业大学邵宗平教授和周嵬教授等人，应用快速operando X射线吸收光谱技术来跟踪ECR的Ag₂O预催化剂的成分和结构随时间的变化，从而获得有用的信息以了解结构与性能之间的关系。

本文要点

1）利用功能强大的快速operando X射线吸收光谱，可以在ECR条件下揭示了演化的电子和晶体结构。在ECR条件下阐明不断发展的电子和晶体结构。报告了一种有效的催化剂（Ag-D），其在几分钟内在ECR过程中原位形成了合适的缺陷浓度。发现Ag-O键被来自阴极的电子迅速破坏，导致形成纳米结构的银催化剂。还观察到，在operando电化学还原过程中，大量的缺陷结构有效地赋予了Ag催化剂。

2）Ag-D催化剂在很宽的电势范围内（-0.8~-1.0 V（vs.RHE））下表现出近100％的CO₂-CO-FE，并且在超过120小时的恒电位测试中，CO选择性几乎保持不变，这优于大多数报道的Ag基电催化剂。

3）密度泛函理论计算表明，通过适当的缺陷浓度，可以提高中间体COOH的吸附，并可以优化反应路径的自由能。

参考文献：

Wu, X., Guo, Y., Sun, Z. et al. Fast operando spectroscopy tracking in situ generation of rich defects in silver nanocrystals for highly selective electrochemical CO₂ reduction. Nat Commun 12, 660 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-20960-8

https://doi.org/10.1038/s41467-021-20960-8