光催化水分解反应因其在利用太阳能从水中生成氢气方面的潜在应用而受到人们的广泛关注。然而,对于工业用途而言,进一步增强活性是必不可少的。已采取各种办法来改善其活性,然而,由于这些缺陷和杂质是降低量子效率(QE)的主要障碍,制造具有低缺陷和杂质的微晶对于提高活性至关重要。
有鉴于此,山口大学Yoshihisa Sakata、日本精细陶瓷中心Takafumi Ogawa和丰田工业大学Akira Yamakata等人,研究发现多晶β-Ga2O3光催化剂中Zn和Ca核壳双掺杂对提高光催化活性非常有效,在254 nm光照下,QE达到71%。
本文要点
1)时间分辨红外吸收光谱和第一性原理计算表明,Zn和Ca产生了较浅的中间间隙态,并且在这些态下的电子俘获阻止了电子-空穴的复合。
2)STEM-EDS映射分析表明,Ca均匀地掺杂在基体中,而Zn则掺杂在基体表面。这些结果表明,掺杂剂的诱导浓度梯度有效地抑制了体内和表面的复合,并帮助捕获电子从体向表面扩散,从而加速了表面的反应。
3)这些协同效应为提高光催化活性提供了一种有吸引力的策略,可应用于包括粗糙多晶粉末在内的许多其它光催化剂。该方法既不需要制备细小的单晶,也不需要精确控制助催化剂的负载。
参考文献:
Akira Yamakata et al. Core–Shell Double Doping of Zn and Ca on β-Ga2O3 Photocatalysts for Remarkable Water Splitting. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.0c05104
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05104