单层二硫化钨(WS2)具有极高的本征电导率,是一种催化析氢反应(HER)的理想电催化剂。然而,最大限度地提高WS2电催化活性的关键挑战在于获得高浓度的金属WS2和增加活性位点密度。
有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学Lain-Jong Li,清华大学王定胜教授报道了通过控制VCl3的引入,采用一步化学气相沉积(CVD)法成功在1T-WS2单层上形成高分散的单原子钒(V SACs@1T-WS2),从而显著提高其HER电催化性能。。
文章要点
1)以VCl3为共再生剂,制备的单层WS2显示出91%的超高1T浓度,这是目前采用CVD获得的最高1T比。此外,利用原子分辨扫描电子显微镜(STEM)成像和拉曼光谱相结合证实了V物种在单层1T-WS2上的原子分散,而不是能量有利的单层2H-WS2。
2)值得注意的是,V SACs@1T-WS2单层表现出比2H层更好的HER催化活性,在100 mV时的Tafel斜率为61 mV/dec,周转频率为3.01 s−1,且具有优异的长期催化稳定性。
3)研究人员从实验和理论上论证了V SACs@1T-WS2的生长机理。密度泛函理论(DFT)计算表明,活化的V原子在提高催化剂HER活性中起着至关重要的作用。
本工作为在亚稳态材料上直接合成原子分散的单金属催化剂开辟了一条新的途径,使其成为高效、耐用的电催化剂。
参考文献
Han, A., Zhou, X., Wang, X. et al. One-step synthesis of single-site vanadium substitution in 1T-WS2 monolayers for enhanced hydrogen evolution catalysis. Nat Commun 12, 709 (2021)
DOI:10.1038/s41467-021-20951-9
https://doi.org/10.1038/s41467-021-20951-9