H₂O₂的合成通常需要多种混合有机溶剂或卤化物添加剂，其提纯比较复杂。近日，浙江大学肖丰收教授，王亮研究员报道了利用锚固在硅酸铝分子筛晶体中的AuPd纳米粒子作为催化剂（AuPd@HZSM-5），在水溶液中直接合成H₂O₂来克服上述提纯问题。

文章要点

1）研究人员采用无溶剂结晶法合成了AuPd@ZSM-5分子筛催化剂。将合成的聚乙烯吡咯烷酮稳定的AuPd纳米颗粒与正硅酸乙酯可控水解生成的非晶SiO₂包覆在一起，得到AuPd@SiO₂原料。然后，在无溶剂晶化过程中添加氧化铝物种（薄水铝石）和有机模板剂（四丙基氢氧化铵），将AuPd@SiO₂的硅鞘转化为分子筛骨架。去除有机模板剂后，最终得到了质子化的ZSM-5沸石锚固的AuPd纳米颗粒（AuPd@HZSM-5），Si/Al原子比为36。Au和Pd的负载量分别为2.3 wt%和2.4 wt%。此外，采用传统的浸渍法制备了HZSM-5负载的AuPd纳米颗粒，记为AuPd/HZSM-5。

2）研究发现，AuPd纳米颗粒可以通过分子筛辅助的质子转移过程催化分子筛晶体中的氧加氢来生成H₂O₂。此外，质子还能稳定H₂O₂产物，防止引起H₂O₂分解的去质子化。实验结果显示，H₂O₂产率达到320 mmol g_AuPd⁻¹ h⁻¹，在水中的H₂选择性为88%，与传统负载型金属纳米颗粒催化剂相比，具有很大的进步。

这项研究突出了分子筛的固定结构，为设计高效的H₂O₂合成催化剂提供了一种新的途径。

参考文献

Zhu Jin, et al, Direct Synthesis of Pure Aqueous H₂O₂ Solution within Aluminosilicate Zeolite Crystals, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c05103

https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c05103