为了使析氧反应(OER)具有较高的电催化性能,活性表面积应该最大化,而不会严重影响整个催化剂电极的电子和质量传递。尽管已经研究了低电流密度(几十mA/cm2)下,使用低比表面积催化剂对于电子和质量传输的重要性,但很少有人研究大比表面积催化剂在高工作电流密度(500 mA/cm~2)下的传输特性。
近日,美国得克萨斯大学奥斯汀分校C. Buddie Mullins报道了通过对3D泡沫镍进行电化学阳极氧化,合成了具有较大表面积和可变表面积的3D分层多孔阳极氧化镍泡沫(ANFs),并将其用作无铁和未纯化KOH电解质中的OER电催化剂。
文章要点
1)研究人员分别在无铁电解质和未纯化电解质中制备了无Fe和原位掺Fe的ANFs,研究了在极高电流密度下,催化剂活性表面积和传输特性对OER活性的相互依赖影响。结果表明,在极高的电流密度下,活性表面积和输运性质对OER活性的影响是相互依赖的。对于无Fe的ANF,其活性随活性表面积的增加呈线性增加,而掺Fe的ANF的活性随活性表面积的增加呈非线性增长,原因是电催化活性提高幅度较小。
2)对可能的因素(掺Fe、质量传输和电子传输)的详细研究表明,尽管Fe掺杂的ANF具有比不含Fe的ANF更好的电子传输特性,但随着活性表面积的增加,有限的电子传输是限制活性提高的主要因素。
这项研究突出了大比表面积催化剂,特别是那些具有优异的本征催化活性和高工作电流密度的催化剂的电子传输特性的重要性。
参考文献
Yoon Jun Son, et al, Anodized Nickel Foam for Oxygen Evolution Reaction in Fe-Free and Unpurified Alkaline Electrolytes at High Current Densities, ACS Nano, 2021
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10788