自然界中有大量的酶级联反应,但由于在生物燃料电池、电合成和生物传感器中使用目标底物的可能性,它们在人工应用方面也有潜力。由酶或混合生物有机催化剂系统产生的级联反应可以扩展底物范围、反应深度和提高整体性能。
有鉴于此,美国犹他大学Shelley D.Minteer教授等人,综述了级联生物催化和生物电催化的策略,包括(a) CO2固定,(b)高附加值产品形成,(c)通过深度氧化的可持续能源,(d)级联电化学酶生物传感器。该领域的这些最新进展提供了基本概念,人工电催化氧化还原途径的设计(使用包括有机催化剂和工程酶的灵活装置)以及用于灵敏分析物检测的混合级联传感器的进展。
本文要点
1)对于电合成,生物燃料电池和生物传感器领域的生物电催化,主要研究了基于单酶的体系,发现该系统具有许多缺点,包括有限的底物范围、反应深度和整体性能。然而,通过电极工程、遗传酶修饰和有机催化剂开发等领域的重大进展,所讨论的多酶或混合生物有机催化剂系统的级联反应显示了其扩展的底物范围、反应深度和整体性能。
2)纳米材料的新进展和氧化还原聚合物的使用已被纳入以将许多氧化还原酶电连接到电极表面,从而提高了整体效率。另外,利用有机催化剂设计人工电催化氧化还原途径已经提高了生物燃料利用率和生物合成产物的生成率,同时在部分反应途径中有机催化剂具有优异的活性。
3)在未来的研究中,应该通过蛋白质工程的进展来考虑整体稳定性、底物识别和规范以及底物在级联中的扩散等方面的重大改进。
参考文献:
Yoo Seok Lee et al. Cascaded Biocatalysis and Bioelectrocatalysis: Overview and Recent Advances. Annual Review of Physical Chemistry, 2021.
DOI: 10.1146/annurev-physchem-090519-050109
https://doi.org/10.1146/annurev-physchem-090519-050109