由于最大程度地利用了原子,原子分散的过渡金属-Nx位点已成为电催化的前沿领域。然而,在实际的质子交换膜燃料电池(PEMFC)测试中,仍存在反应物难以到达催化层内活性位点的问题,导致深层隐藏的活性位点无法得到有效利用。在器件方式下,有利于传质的电催化剂结构对质子交换膜燃料电池至关重要。
有鉴于此,北京化工大学向中华教授、北京航空航天大学水江澜教授和郑州大学第一附属医院Bingjie Li等人,报道了一种通过简单的一步法在分层多孔碳纳米结构上合成原子分散的Fe-Nx物种的方法,作为酸性介质中氧还原的高效和稳定的原子分散催化剂。
本文要点
1)提出了一种一步合成方法,制备了分级多孔碳负载原子分散的Fe-Nx物种作为高效,低成本,稳定的酸性介质中ORR催化剂,该方法是通过水热法和煅烧从一种以介孔/大孔为主的COP材料中获得的。COP材料中丰富的氮配位点可以稳定单原子金属,从而提高催化剂的活性和稳定性。
2)同时,热解过程中锌(Zn)的蒸发不仅有利于微孔和介孔的成孔,而且可以隔离铁(Fe)以抑制其在烧结过程中的团聚。适当的分层多孔结构可增强活性部位的暴露程度,并有利于质量传输,从而保证了活性位点的有效利用。
3)通过调节聚合物中掺杂的Zn含量,研究了多孔结构对ORR性能的影响。结构优化的催化剂在酸性介质中对ORR表现出出色的电催化活性和稳定性。在实际的PEMFC装置中,该催化剂具有出色的性能,具有824 mW cm-2的最大功率密度。
总之,该工作为质子交换膜燃料电池器件中高效的原子分散电催化剂的设计提供了参考。
参考文献:
Jianing Guo et al. Highly Accessible Atomically Dispersed Fe‐Nx Sites Electrocatalyst for Proton‐Exchange Membrane Fuel Cell. Advanced Science, 2021.
DOI: 10.1002/advs.202002249
https://doi.org/10.1002/advs.202002249