环境条件下的电催化N₂还原反应（NRR）是一种绿色合成NH₃的有吸引力的策略。由于超稳定的NN共价三键，开发对NRR具有高选择性和高效的电催化剂非常具有挑战性。

有鉴于此，江南大学刘天西教授和Jiawei Zhu等人，报道了一种通过调节钙钛矿氧化物的A位缺陷诱导的氧空位来增强NRR活性的一般策略。

本文要点

1）报告了一种基于引入A-位缺陷来控制氧空位，从而增强钙钛矿氧化物的电催化NRR活性的一般策略。一个成功的例子是La_xFeO_3-δ（LxF，x = 1、0.95和0.9）钙钛矿氧化物，其氧空位与La位点缺陷成正比。与原始LF相比，L_0.95F和L_0.9F的NRR活性显着提高，这与La位点缺陷和氧空位数量呈正相关。

2）其中，L_0.9F的活性最高，NH₃的产率在−0.5 V时为22.1 µg·h^-1·mg^-1_cat，在−0.3 V时法拉第效率为25.6%，分别是原始LF的1.6倍和2.2倍。

3）实验表征和理论计算均表明，NRR活性增强主要归因于氧空位产生的优势：促进了反应物种的吸附/活化，从而优化了反应途径。通过将该策略扩展到其他代表性钙钛矿氧化物，包括SrCo_0.5Fe_0.5O_3-δ（SCF）与Sr_0.95Co_0.5Fe_0.5O_3-δ（S_0.95CF）和SrFe_0.9Ta_0.1O_3-δ（SFT）与Sr_0.95Fe_0.9Ta_0.1O_3-δ（S_0.95FT）纳米粒子，进一步证明了该策略的普遍性。

参考文献：

Kaibin Chu et al. A General Strategy to Boost Electrocatalytic Nitrogen Reduction on Perovskite Oxides via the Oxygen Vacancies Derived from A‐Site Deficiency. Advanced Energy Materials, 2021.

DOI: 10.1002/aenm.202003799

https://doi.org/10.1002/aenm.202003799