由于单原子催化剂具有独特的电子结构和较高的原子利用率，能够在多种催化反应中展示难以预期的反应活性和反应选择性，比如在电催化CO₂还原反应中，CO₂还原在消除碳释放、可再生能源等领域中有广泛前景。CO₂还原反应的活性、选择性和单原子催化剂的结构之间有密切关联，有鉴于此，大连化物所高敦峰、汪国雄等综述报道了单原子催化剂的结构调控对CO₂还原反应的影响，特别对其中的一些例子进行介绍，对金属中心结构、配位环境调变对催化活性的影响进行总结。展示了in situ、Operando表征技术对反应过程中的动态变化情况进行总结。进一步的，讨论了单原子催化在级联CO₂还原催化反应中的独特作用进行总结介绍，而且展望和强调了对于CO₂还原反应而言，催化剂的结构和性能之间的对应相关研究中面临的挑战和其中的机会。

本文要点：

（1）

在过去十年间，单原子结构异相催化在CO₂催化还原中受到了广泛研究，大多数单原子催化剂在催化反应中主要生成CO，少数例子中能够生成甲酸、烃、氧化衍生物等产物。通过引入气体扩散电极，催化剂组装体系能够在超过100 mA cm^-2电流密度中实现长达100 h的稳定性工作。

（2）

但是，催化剂的弱导电性、高花费、MOF/POP催化剂不稳定等缺陷导致难以实现在工业电流密度条件中进行长期和稳定的工作。单原子催化剂在催化反应中是否发生团聚并没有很好的理解，催化剂的弱导电性导致催化效率发生较高程度衰减。

（3）

对催化剂的复杂结构进行鉴定仍具有较高难度，而且对催化剂性能和单原子位点结构（配位原子、配位数、金属中心）之间的相互关系仍没有很好的理解。金属位点中心的结构不稳定性、配位结构、配体仍没有得到清晰的理解。因此发展in situ或者Operando表征方法尤为重要。

参考文献

Dunfeng Gao*, Tianfu Liu, Guoxiong Wang*, and Xinhe Bao, Structure Sensitivity in Single-Atom Catalysis toward CO₂ Electroreduction, ACS Energy Lett. 2021, 6, 713–727

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02665

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c02665