在Li离子电池中，Ni富集阴极材料在长期电化学循环过程中将发生性能衰减现象，同时材料展示了一系列复杂的变化过程，包括电子结构、晶格结构、微形貌等转变。在该过程中材料纳米/微米尺度的相互作用和导致电池性能之间的关系仍未得到深入理解。有鉴于此，上海交通大学Linsen Li，美国斯坦福直线加速器中心Keeyoung Jung、Yijin Liu等报道了通过分辨率达到纳米级别的同步辐射光谱学研究了LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811)材料的局部还原反应、晶格失配过程，借助机器学习数据分类方法，鉴定了其中应力-还原之间的解耦效应，这种作用是由于发生副反应导致。本文结果展示了通过在电池阴极进行微结构异质化能够有效的改善阴极材料的电池性能降解现象。

本文要点：

（1）

通过纳米空间分辨率光谱对XANES数据、EXAFS数据进行分析，在借助机器学习数据分类方法，实现了对EXAFS数据进行量化拟合。通过对Ni价态变化分布情况的分析，作者发现Ni的还原和应力分布情况在空间分布上发生重叠(正相关)，总结了两种局部应力-还原解耦效应。

（2）

高价态/低应力区间对应于钝化失活区域，低价态/高应力区间对应于Ni富集电极的界面性能衰减。通过进一步的对三维光谱-断层扫描数据分析，作者揭示了由于形成微破碎区域，亚界面区域从整体颗粒中分离，此类脱离区域展示了更高的Ni元素价态分布均一性。

参考文献

Guannan Qian, Jin Zhang, Sheng-Qi Chu, Jizhou Li, Kai Zhang, Qingxi Yuan, Zi-Feng Ma, Piero Pianetta, Linsen Li,* Keeyoung Jung,* and Yijin Liu,* Understanding the Mesoscale Degradation in Nickel-Rich Cathode Materials through Machine-Learning-Revealed Strain−Redox Decoupling, ACS Energy Lett. 2021, 6, 687−693

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02699

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c02699