金属有机骨架(MOF)是一种很有前途的电催化材料,但现有的大多数MOF缺乏导电性,从而限制了其在该领域的有效利用。
近日,美国伊利诺伊大学芝加哥分校Amin Salehi-Khojin,阿贡国家实验室Larry A. Curtiss报道了一种具有具有优异的电催化活性的2D铜(Cu)基导电MOF,即铜四羟基醌(Cu-THQ),其在低过电位下,可催化水中二氧化碳还原反应(CO2RR)。
文章要点
1)实验结果显示,平均横向尺寸为140 nm的Cu-THQ纳米片(NFs)对催化CO2RR反应具有可忽略的16 mV过电位,相对于RHE,在-0.45 V时的高电流密度达到了173 mA cm-2 ,对CO产生的平均法拉第效率(FE)约为91%,同时周转频率高达20.82 s-1。在低过电位范围内,其CO生成电流密度分别是目前最先进的MOF催化剂和MOF衍生催化剂的35倍和25倍以上。
2)operando Cu K边X射线近边吸收谱和密度泛函理论计算表明,在CO2RR过程中存在还原的Cu(Cu+)物种,反应后Cu(Cu+)可逆地转化为Cu2+。
这种具有突出CO2RR电催化性能的导电MOFs(c-MOFs)为设计具有高能量密度的电化学体系开辟了一条新的途径。
参考文献
Leily Majidi, et al, 2D Copper Tetrahydroxyquinone Conductive Metal–Organic Framework for Selective CO2 Electrocatalysis at Low Overpotentials, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202004393
https://doi.org/10.1002/adma.202004393