过氧化氢是一种简单的氧化剂，它的环境友好性和有效性导致其使用和产量不断增加。蒽醌自氧化法（AO工艺）通常用于制造过氧化氢（H₂O₂）；但是，这种复杂的多阶段过程会将大量有机溶剂释放到环境中，并且需要大量能量才能运行。作为一种绿色节能的生产方法，由分子氢和氧直接合成过氧化氢（DSHP）可以克服AO工艺的缺点。然而，由于严重的传质限制和不可避免的副反应导致H₂O₂的选择性不足，DSHP一直具有挑战性。但是，除了常规的催化剂开发方法外，化学和工程领域的最新进展（高端的计算方法和简单的表面可控合成纳米催化剂合成方法）可以帮助设计DSHP的“梦想催化剂”。

有鉴于此，高丽大学Kwan‐Young Lee等人，综述探讨了密度泛函理论（DFT）计算与纳米催化剂合成技术的结合如何导致DSHP高性能催化剂的开发，并提供了有关通过使用尖端技术开发催化剂的有效方法的指南。

本文要点

1）过氧化氢（DSHP）的直接合成是一种绿色，经济高效的工艺，一直受到广泛关注。早期研究主要致力于研究更好的反应条件并提出影响因素的原理。此外，钯单金属催化剂和钯-金双金属催化剂主要通过多种方式开发。后来研究的目的扩展到反应器的类型、催化剂的新组成(活性金属和载体材料)、长期反应的稳定性、对添加剂（卤离子或酸）的耐受性、理论计算、反应机理等。目前，有许多催化剂和反应体系，可以达到接近100%的H₂O₂选择性和/或超过1 wt％的高浓度H₂O₂。

2）但是，值得注意的是，DSHP的商业化（放大）仍面临挑战性问题，例如需要克服DSHP过程中的爆炸危险，H₂O₂的不稳定积累等。本综述集中讨论了有意义/结构合理的研究，包括：1）纳米催化剂的可控合成；2）高级表征研究；3）高性能催化剂；4）计算模型；以及5）来自其他反应的新方法。制备并表征了从钯单金属纳米催化剂到双金属纳米催化剂（例如Pd基Au，Pt，Ag，Sn，In，Ga，Ni和NiO二元体系）的催化剂，对其活性进行了评估，并介绍了其催化机理。还遵循相同的实验程序开发了非钯基纳米催化剂，包括Au-Pt，Rh-Ag和Ag-Pt。

3）此外，通过计算模拟预测了它们的性质和活性，提出了潜在的双金属成分候选物（如Ru-Ni，Au-Ag，Au-Pt-Ga，Pd-Hg和Pd-W）。此外，还从孔隙率和部分堵塞方面代表性地描述了载体材料对DSHP的结构影响。最后，综述了近年来H₂O₂直接合成的研究进展，包括光催化、电催化和膜催化。

参考文献：

Geun‐Ho Han et al. Advanced Development Strategy of Nano Catalyst and DFT Calculations for Direct Synthesis of Hydrogen Peroxide. Advanced Energy Materials, 2021.

DOI: 10.1002/aenm.202003121

https://doi.org/10.1002/aenm.202003121