虽然目前人们发现，催化活性位点结构在反应过程中发生重构，其中具有最低能垒的最优结构仍没有得到很好理解，有鉴于此，加州大学洛杉矶分校Anastassia N. Alexandrova、Philippe Sautet等报道了考察Pt簇合物催化剂上进行甲烷活化反应，通过在过渡态上进行精简簇合物结构模型，揭示了催化剂在反应中结构的重构是获得活性最高的过渡态的关键。作者发现簇合物的结构重构、C-H键切断，是获得更高催化活性的关键。

本文要点：

（1）

考察了两种结构重构，通过其是否出现在反应轨迹上，从而考察了该过程中通过协同/单独作用。协同结构重构过程中描绘了催化剂发生显著的重排，从而有助于反应更有利的发生，在催化反应中扮演着关键作用。

（2）

催化位点的结构能够从反应轨迹中得到和发现，在反应之前的平衡结构中并不会形成。

参考文献

Geng Sun, Jack T. Fuller III, Anastassia N. Alexandrova*, and Philippe Sautet*, Global Activity Search Uncovers Reaction Induced Concomitant Catalyst Restructuring for Alkane Dissociation on Model Pt Catalysts, ACS Catal. 2021, 11, 1877–1885

DOI: 10.1021/acscatal.0c05421

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05421