通过Operando光谱学方法的使用，研究人员能够对金属纳米粒子在反应中的动力学变化过程进行观测，但是环境条件中微弱的变化都能导致催化剂的结构上发生变化，尤其在于随着固定床反应器中的反应物/产物梯度变化。有鉴于此，卡迪夫大学Donato Decarolis、贝尔法斯特女王大学Alexandre Goguet、南安普敦大学Peter P. Wells等报道了通过对Pd/Al₂O₃催化剂在NH₃氧化反应过程中的空间变化情况进行研究，同时在固定床中特定位置收集质谱数据和XAS数据。这种过程获得空间数据分析，为NH₃催化氧化反应中的结构-催化活性关系提供角度独特的理解。

本文要点：

（1）

反应中得到的数据结果显示，开始催化剂中Pd主要为PdN_x，当反应开始进行，PdN_x中的N原子变得可移动。当体相PdN_x信号消失，反应产生N₂选择性，在催化剂界面上形成氮化物；在较高的温度中（≥400 ℃），作者认为该反应中含有两种反应过程，一种是NH₃通过PdO氧化为NO_x，紧接着进行NH₃对NO_x还原生成N₂。

（2）

本文研究结果展示了在催化反应过程中存在结构-催化活性关系，从而对该领域的深入理解。

参考文献

Donato Decarolis,* Adam H. Clark, Tommaso Pellegrinelli, Maarten Nachtegaal, Evan W. Lynch, C. Richard A. Catlow, Emma K. Gibson, Alexandre Goguet,* and Peter P. Wells*, Spatial Profiling of a Pd/Al₂O₃ Catalyst during Selective Ammonia Oxidation, ACS Catal. 2021, 11, 2141−2149

DOI: 10.1021/acscatal.0c05356

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05356