与传统的纳米基催化剂相比，单原子铂催化剂表现出特别高的析氢反应(HER)活性。然而， Pt及其配位环境之间增强的机制尚未得到详细了解。因此，系统地研究在载体中的不同类型氮的作用对于清楚地证明铂单原子和氮掺杂载体之间的关系是至关重要的。
有鉴于此，加拿大西安大略大学孙学良教授、南方科技大学谷猛研究员和北京航空航天大学刘利民研究员等人，将具有三种不同N类型的碳纳米管（吡啶类N，吡咯类N和季铵N）用作Pt单原子原子层沉积的碳载体。
本文要点
1）通过ALD工艺成功地在HNCNT上制备了高质量的铂单原子。与商业Pt/C催化剂相比，在含有高含量吡咯类氮的HNCNT上制备的铂单原子表现出更高的质量活性(47倍)和优异的稳定性。
2）通过电子显微镜和X射线吸收光谱（XAS）仔细研究了Pt单原子在CNT、NCNT和HNCNT上的配位环境。有趣的是，随着CNT载体中吡咯样N的增加，Pt催化剂的HER活性也随之提高。
3）第一原理计算结果表明，H的dyz和s轨道与N的sp3杂化轨道之间的相互作用应是这些Pt单原子催化剂（SAC）优异HER性能的起源。
总之，该工作为开发用于电催化反应的高质量单原子催化剂提供了一条新途径，并为单原子催化剂的催化性能带来了新的认识。
参考文献：
Lei Zhang et al. New Insight of Pyrrole‐Like Nitrogen for Boosting Hydrogen Evolution Activity and Stability of Pt Single Atoms. Small, 2021.
DOI: 10.1002/smll.202004453
https://doi.org/10.1002/smll.202004453
