优化丙烯选择性、丙烯/乙烯比和催化稳定性之间的平衡，揭示第一个碳-碳键的形成机理，在当前甲醇制烯烃（MTO）研究中具有重要意义但同时充满挑战性。

近日，英国曼彻斯特大学杨四海教授报道了一种通过水热反应在骨架中加入Ta(V)（0~3.7wt%）和Al(III)（0~1.1wt%）中心以实现精细控制商用MFI-沸石孔隙内的活性位点特性。

文章要点

1）所合成的TaAlS-1沸石在甲醇完全转化时同时具有优异的丙烯选择性（51%）、丙烯/乙烯比（8.3）和催化稳定性（>50 h）。

2）同步辐射X射线粉晶衍射、X射线吸收光谱和非弹性中子散射结合密度泛函理论（DFT）计算表明，活化的甲醇分子与三甲氧基的中间体之间形成了第一个碳-碳键。

3）Ta (V)和Brønsted酸位点之间前所未有的协同作用为甲醇的高效转化创造了最佳的微环境，从而极大地促进了沸石在低碳烯烃可持续生产中的应用。

参考文献

Lin, L., Fan, M., Sheveleva, A.M. et al. Control of zeolite microenvironment for propene synthesis from methanol. Nat Commun 12, 822 (2021)

DOI：10.1038/s41467-021-21062-1

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21062-1