电解质添加剂生成的固体电解质中间相是负极-电解质相互作用和延长锂离子电池寿命的关键。传统的固体电解质界面添加剂，如碳酸亚乙烯酯和碳酸氟乙烯，很难实现具有长寿命和快充性能的高能量密度锂离子电池（LIBs）。

近日，韩国蔚山国家科学技术研究院（UNIST）Nam-Soon Choi，Sang Kyu Kwak，Sung You Hong报道了设计并合成了含−OCF₃和三甲基硅氧基（−OTMS）的功能性碳酸乙烯酯（VC）衍生物，及其在LIBs中的应用，LIBs由一个大容量的硅嵌入的负极和一个LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正极组成。

文章要点

1）分子优化的SEI结构解决了VC衍生SEI的传统缺陷，例如，会阻碍它们在Si体积膨胀/收缩时可逆变形的刚性。含二甲基乙烯基碳酸酯（DMVC）的−OCF₃基团可以通过单电子还原作为有效的自由基前体，从而实现连续的传递步骤，而−OTMS部分可以有效地去除会破坏SEI/CEI的有害HF。

2）实验结果显示，VC，DMVC-OCF₃以及DMVC-OTMS的组合可在Si–C负极上提供稳定且可变形的SEI，并通过去除HF保持NCM811正极的界面稳定性（在1 C下400次循环后容量保持率为81.5％）。此外，使用DMVC-OCF₃，DMVC-OTMS和VC可以对SEI进行结构调节，提高CEI的稳定性，从而使得NCM811/Si-C全电池具有快充性能，这对于电动汽车（EVs）来说至关重要。

参考文献

Park, S., Jeong, S.Y., Lee, T.K. et al. Replacing conventional battery electrolyte additives with dioxolone derivatives for high-energy-density lithium-ion batteries. Nat Commun 12, 838 (2021)

DOI：10.1038/s41467-021-21106-6

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21106-6