Nature Commun:二维层状CuO合成用于电化学CO2还原制备烃类产物
纳米技术 纳米 2021-02-06

Cu氧化物在电催化CO2还原制备烃类分子及其氧化衍生物的过程中展示了较好的选择性,其中形貌控制的Cu氧化物受到广泛研究。有鉴于此,柏林工业大学Peter Strasser等报道了一种结构新颖二维Cu(II)氧化物纳米片(CuO NS)在工业化需求电流和气体扩散电极(GDE)条件和中性pH值条件中,展示了较高的C2+产物。在偏压电催化过程中,取向为(001)方向的CuO NS结构逐步变化成高度树枝化状态,在流动电解过程中,发现催化剂的结构主要转变为金属Cu0枝晶状态。

本文要点:

(1)

作者通过Operando XAS测试、in situ电化学TEM表征技术对该反应电极变化进行表征,通过毫秒分辨微分电化学质谱(DEMS)技术观测到反应中以往未曾发现的产物生成起始电势。进一步的,作者对反应中生成CO和C2H4的类似的机理进行验证,通过DEMS数据的观测揭示了未曾预料到的反应生成CH4、乙醇机理之间的关系

(2)

随后,作者展示了吸附甲基物种,*CH3作为CH3H、CH3CH2OH中产生的中间体物种,而且可能是更高过电势中被忽略的在(110)阶梯位点上靠近(100)露台CH3-R的中间体物种。通过对其中的反应机理研究,对目前CO2电解反应机理过程实现了较为深入的理解。

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参考文献

Wang, X., Klingan, K., Klingenhof, M. et al. Morphology and mechanism of highly selective Cu(II) oxide nanosheet catalysts for carbon dioxide electroreduction. Nat Commun 12, 794 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-20961-7

https://www.nature.com/articles/s41467-021-20961-7

 


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