开发具有低贵金属含量的碱性析氢(HER)高活性电催化剂,对进一步推动阴离子交换膜(AEM)水电解制氢具有重要意义。对于复杂的电催化反应,为多种反应中间体量身定制具有平衡吸附能力的催化剂具有重要意义,但充满挑战性。
近日,浙江大学孙文平研究员,澳大利亚伍伦贡大学Xun Xu报道了首次提出了过渡金属官能化策略,以合成多功能碳纳米片作为碱性HER的电催化剂载体。原子分散的Ni物种被限制在N掺杂的碳纳米片(Ni-N-C)中,从而实现碳纳米片具有对水吸附和解离的附加功能。
文章要点
1)为了制备Ni官能化的N掺杂碳纳米片,在热解之前,将乙酸镍与含C-/N-的前驱体混合。将Ni改性的N掺杂碳纳米片表示为Ni-N-C-x(x是乙酸镍溶液的体积,x = 50、150、250、500)。通过温和的化学还原方法将Pt纳米颗粒沉积在Ni-N-C-x纳米片上。高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像显示,单分散的Ni单原子(亮点)均匀分布在碳载体表面上。此外,TEM图像显示出沉积在Ni-N-C-250载体上的Pt纳米颗粒(3-5 nm)的异质结构电催化剂,EDS能谱证实了Pt、Ni和N元素在整个纳米片上的均匀分布。
2)研究发现,Ni单原子(Ni-N4)可以极大促进H-OH键裂解以及促进Had溢出到金属Pt活性位点。对于负载型Pt电催化剂,通过Pt-O-C(Ni)界面键合在异质界面生成Pt/PtOx构型,即在界面处形成氧化态的Pt物种,在近界面区域形成金属Pt。此外,被氧化的Pt物种也具有促进水解离步骤的活性。
研究发现不仅为多功能催化剂载体的开发开辟了一条新的途径,同时突出了在原子水平上调节异质结构电催化剂界面化学的重要性。
参考文献
Peng Li, Guoqiang Zhao, Peixin Cui, Ningyan Cheng, Mengmeng Lao, Xun Xu, Shi Xue Dou and Wenping Sun, Nickel Single Atom-Decorated Carbon Nanosheets as Multifunctional Electrocatalyst Supports toward Efficient Alkaline Hydrogen Evolution, Nano Energy, (2020)
DOI:10.1016/j.nanoen.2021.105850
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105850