甲烷(CH4)的光电化学(PEC)转化已被广泛用于生产增值化学品,但在实现C2+产物的高选择性方面仍然是一个巨大的挑战。
近日,中科大熊宇杰教授,Ran Long报道了通过刻面调节来优化羟基自由基(·OH)在WO3上的反应活性,以实现高效的PEC CH4转化制乙二醇。
文章要点
1)通过材料模拟和自由基捕获实验,研究人员揭示了·OH在WO3不同晶面上的反应活性,表面结合的·OH在{010}晶面上具有最高的反应活性。
2)具有最高{010}面比的WO3表现出最高的PEC CH4转化效率,具有0.47 µmol cm-2 h-1的乙二醇生成率。
3)原位表征结果显示,甲醇可被反应性·OH攻击生成羟甲基自由基,是乙二醇生产的主要中间体。
研究发现为设计具有高活性和选择性的PEC CH4转化催化剂提供了新的见解。
参考文献
Jun Ma, et al, Efficient Photoelectrochemical Conversion of Methane into Ethylene Glycol by WO3 Nanobar Arrays, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101701
https://doi.org/10.1002/anie.202101701