通过可再生能源电能进行电催化CO2还原为液体燃料和高价值化学品,是构建碳还原、解决环境问题的重要方法。在该领域中,重要的挑战在于效率和选择性较低,尤其在于对于更高还原的产物。有鉴于此,武汉大学王功伟等报道了一种界面修饰强化策略改善CO2电催化还原反应性能。作者受到自然酶催化反应中催化位点上化学环境对催化反应选择性的控制的启发,在Cu催化剂表面构建了薄层NxC层。这种NxC层环境并不会导致Cu的电子结构变化,但是能够选择性的通过N-CO2相互作用对CO2进行富集和活化。
这种结构的Cu/NxC界面显著改善CO2的电催化还原法拉第效率超过90 %,而且保证其中C2(乙烯、乙醇)的选择性较高(占据80 %的法拉第效率)。
同时,这种NxC界面层保护Cu催化剂的结构,抑制Cu催化剂形貌变化,提高其稳定性。
以上结果说明,金属界面上的化学环境对反应起到关键作用。通过简单的调节金属催化剂的电子结构,难以实现催化反应选择性的调控。
参考文献
Zhen Li, Yao Yang, Zhenglei Yin, Xing Wei, Hanqing Peng, Kangjie Lyu, Fengyuan Wei, Li Xiao, Gongwei Wang*, Héctor D. Abruña, Juntao Lu, and Lin Zhuang, Interface-Enhanced Catalytic Selectivity on the C2 Products of CO2 Electroreduction, ACS Catal. 2021, 11, 2473–2482
DOI: 10.1021/acscatal.0c03846
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c03846