与目前高耗能蒽醌催化转化过程相比,电化学O2还原为制备H2O2提供了一种清洁和分散路径,由于电催化O2还原过程能够通过2电子、4电子两种还原过程,因此在该反应过程中基本的过程是控制和改善反应选择性。Siahrostami等在之前的工作中(Nat. Mater. 2013, 12, 1137)报道了通过对反应中间体物种的吸附位点优化改善反应过程的方法,通过DFT计算鉴定了反应中间体Pt-Hg物种,在实验中得以验证。有鉴于此,西江大学Seoin Back、卡内基梅隆大学Zachary W. Ulissi等报道了通过高性能高通量筛选实验方法发展O2还原催化剂合成H2O2的催化剂。
从Materials Project database数据库出发,作者评价了催化剂的活性、选择性、电催化反应稳定性等,而且通过活性序过程,包括预先筛选不可能具有催化活性的材料,随后仅仅对有希望的催化剂进行DFT计算,从而显著节省计算资源。
通过以下步骤进行高通量催化剂筛选:考虑含有对氧活性、惰性的双金属组成催化剂;评价电催化稳定性找到其中可能在催化过程中稳定性较高的种类;展开催化剂的晶面;对催化活性位点周围惰性元素进行分类。从69825种可能的各种催化剂种筛选出1380个催化剂。
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随后,作者讨论了将来的通过非线性节约、基于密度的分群进行机器学习和高通量筛选方法。
参考文献
Seoin Back*, Jonggeol Na, and Zachary W. Ulissi*, Efficient Discovery of Active, Selective, and Stable Catalysts for Electrochemical H2O2 Synthesis through Active Motif Screening, ACS Catal. 2021, 11, 2483–2491
DOI: 10.1021/acscatal.0c05494
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05494