丙烷非氧化脱氢制丙烯在轻烯烃化工中占有重要地位。然而，其低温下的转化率和选择性一直是一个根本性挑战。

近日，中科院福建物构所谢奎研究员报道了多孔单晶Mo₂N和MON整料的清晰表面上构建和设计高密度Lewis酸位点，以提高丙烷非氧化脱氢制丙烯的性能。

文章要点

1）在700°C的氨气中，研究人员用晶格重构的方法从MoO₃单晶中生长了2 cm尺度的多孔Mo₂N和MON单晶。两种多孔单晶具有相似的微观结构，比表面积约为10 m²/g，孔径约为25 nm。O与N的取代会产生原子尺度的缺陷，从而导致氮化物中有序晶格的亚稳态。在高温下，有序晶格结构在晶化过程中会重构为稳定的状态，导致多孔结构中产生纳米尺度的气孔。此外，从氧化钼到氮化钼的晶格收缩是孔隙率和孔结构形成的主要原因。

2）研究发现，具有不饱和MoN_1/6和Mo-N_1/3配位结构的顶层Mo离子在表面形成高密度的Lewis酸位点，导致C-H键在丙烷非氧化脱氢过程中被有效激活而不会过度断裂。实验结果显示，在500 °C下，多孔单晶Mo₂N和MoN的丙烷转化率约为11%，丙烯选择性约为95%。

参考文献

Guoming Lin, et al, High-density Lewis acid sites in porous single-crystalline monoliths to enhance propane dehydrogenation at reduced temperatures, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202100244

https://doi.org/10.1002/anie.202100244