在各种储量丰富和无贵金属的氧还原反应（ORR）催化剂中，Mn和N共掺杂的碳（Mn-N-C）是一种非常理想和有前途的催化剂，然而其有限的活性位点数量大大削弱了ORR催化性能。

近日，中科院上硅所施剑林院士，崔香枝研究员报道了通过设计螺旋石墨化碳管上高度分散的与氮配位的单个Mn原子位点，展示了一种提高ORR活性位点密度的有效策略。

文章要点

1）研究人员首先以左旋手性L-谷氨酸为模板，通过调节pH值与硬脂酰氯混合得到N-硬脂酰基-L-谷氨酸（C₁₈-L-Glu）。然后，在溶液中加入过氧二硫酸铵（APS）进行吡咯的原位聚合，得到的聚吡咯由于具有很强的静电相互作用，可以进一步用于手性C₁₈-L-Glu中的自发分子组装。在此基础上，通过对酞菁锰（Ⅱ）的吸附和包覆处理，成功制备了螺旋型MnNC-PDA-T/MnNC-T催化剂。

2）经多巴胺修饰的螺旋型MnNC-PDA700催化剂表现出优良的ORR电催化性能，半波电位达到0.87 V，具有122.7 mW/cm^-2的超高功率密度，与Pt/C相当，甚至高于Pt/C催化剂。

3）优异的电催化性能归因于碳管的高比表面积螺旋结构和聚多巴胺分子在碳管上的牢固结合，从而大大增加了螺旋石墨化碳管上生成的MNN₄活性位点的数量。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，在碱性介质中，MnN₄活性位点是通过4e⁻途径实现高ORR催化活性。

参考文献

Han Tian , Xiangzhi Cui , Hongliang Dong , Ge Meng , Fantao Kong , Yafeng Chen , Lingxin Peng , Chang Chen , Ziwei Chang , Jianlin Shi , Engineering single MnN4 atomic active sites on polydopamine-modified helical carbon tubes towards efficient oxygen reduction, Energy Storage Materials (2021) 

DOI：10.1016/j.ensm.2021.02.017

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.02.017