Nature Commun:原位表征研究Pt/CeO2中的催化反应机理
纳米技术 纳米 2021-02-12

担载于氧化物上的贵金属催化剂用于水热转换反应WGS(water gas shift)已经被广泛研究了数十年,但是该催化反应过程中仍含有许多不明晰之处,比如催化活性金属-氧化物底物之间的界面成键(可能在催化反应中的随时间变化过程中最重要)表征,这种界面结构是保证催化反应的选择性和活性的最关键因素。有鉴于此,石溪大学yuanyuan Li等报道了在从原子级别精度对Pt/CeO2催化剂体系中进行水热转换反应的动态表征和测试,结果显示其中界面上形成Pt0-O vacancy-Ce3+催化活性位点,在工作温度条件中发生转变,而且此物种能够影响吸附性能作者认为这种位点动态变化过程的表征对理解WGS催化反应中的反应机理非常关键

本文要点:

(1)

作者通过DRIFT、AP-XPS、XAS、ETEM等原位表征技术研究了Pt-CeO2催化剂在WGS催化反应中的结构,从而从多个数据中理解了工作条件中催化剂的催化行为。

(2)

Pt0-O vacancy-Ce3+位点上发生CO氧化、水分子还原、H复合多种过程,在形成这种Pt0-O vacancy-Ce3+位点上H原子保留、局部的/纳米微粒内发生显著的变形有效的促进了CO传输到Pt0位点。


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参考文献

Li, Y., Kottwitz, M., Vincent, J.L. et al. Dynamic structure of active sites in ceria-supported Pt catalysts for the water gas shift reaction. Nat Commun 12, 914 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-21132-4

https://www.nature.com/articles/s41467-021-21132-4

 

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