水系可充电金属锌（Zn）电池具有安全、高体积能量密度和低成本等诱人的优点。然而，除非Zn的可逆性满足严格的商业可行性，否则无法实现上述这些优点。

近日，美国陆军研究实验室许康研究员，Oleg Borodin，Marshall A. Schroeder报道了具有三丁基甲基磷-TFSI（P₄₄₄₁-TFSI）和三丁基(2-甲氧基乙基)TFSI（P_444(2O1)-TFSI）两种不同磷-TFSI有机膦盐的Zn(TFSI)₂基水电解质的性质和性能。

文章要点

1）研究发现，尽管P₄₄₄₁⁺和P_444(2O1)⁺的配体略有不同，其界面性质和电化学性能却有很大的不同。随着P₄₄₄₁-TFSI浓度的增加，烷基配体在电双电层（EDL）中的堆积使得电流密度不均匀，导致形成严重的Zn枝晶。相比之下，P_444(2O1)⁺阳离子则显示出更强的水屏蔽能力，并且有助于与高分子物质形成中间相界面，从而实现出色的Zn可逆性，即使在苛刻的条件下（2.5 mA cm^–2、2.5 mAh cm^–2），也具有较高的CE（> 99％）用于镀锌/剥离（10 µm厚，每循环的Zn利用率为20％）和显著的无Zn枝晶循环。

2）基于P_444(2O1)-TFSI 的Na₂V₆O_16·1.63H₂O正极具有出色的全电池性能，在300 mA g^–1下可循环2000次。微观表征和模拟表明，有机膦盐独特的界面及其官能团是决定Zn可逆性的关键因素。

参考文献

Lin Ma, et al, Functionalized Phosphonium Cations Enable Zn Metal Reversibility in Aqueous Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202017020

https://doi.org/10.1002/anie.202017020