虽然锚定在氮掺杂碳载体上的单原子催化剂（M-N/C）用于CO₂电还原反应（CO₂RR）的CO生产法拉第效率（FE）通常超过90％，但M-N/C催化剂显示出较差的反应电流密度，远低于目前的工业水平。

有鉴于此，中科院青岛能源所刘立成研究员首次报道了一种通用的胺化策略，可以显著提高用于M-N/C催化剂（M = Ni，Fe，Zn）电催化CO₂RR 制CO的电流密度。

文章要点

1）研究人员通过两步法制备出胺化的Ni单原子催化剂（Ni-N₄/C-NH₂）。首先通过高温热解Ni掺杂的ZIF-8前驱体得到Ni-N₄/C，然后在NH₃中用尿素退火，接着在氨水中浸渍和水热反应，最终合成Ni-N₄/C-NH₂。TEM图像显示，所制备的Ni-N₄/C-NH₂结构类似于菱形十二面体，尺寸约为250 nm。HAADF-STEM图像中孤立的亮点表明形成了原子分散的Ni单原子，ICP-OES分析显示的Ni单原子的实际负载量为5.32 wt%。此外，红外光谱和XPS证实了在氨水中通过浸渍和水热方法可以胺化Ni单原子催化剂。

2）实验结果显示，胺化的Ni单原子催化剂（Ni-N₄/C-NH₂）可实现450 mA cm^-2的优异CO分流密度（总电流密度超过500 mA cm^-2），并且在过电位为0.89 V时具有近90％的CO FE，尤其是在-0.5 至-1.0 V的宽工作电压范围内保持CO FE超过85％。

3）DFT计算和实验研究表明，胺化可以调节单原子催化剂的电子结构以提高CO₂*和COOH*中间体吸附能，从而具有优异的CO₂RR电催化活性。

这项工作为将用于CO₂RR单原子催化剂的电流密度显著提高到工业水平提供了一种巧妙的方法。

参考文献

Zhipeng Chen, et al, Amination strategy to boost CO₂ electroreduction current density of M-N/C single-atom catalysts to industrial application level, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D0EE04052E

https://doi.org/10.1039/D0EE04052E