聚合物电解质（PEs）是一种固态电解质（SSEs），有望取代最先进的锂离子电池（LIBs）中使用的有机液体电解质（LEs）。并期待提高安全、高能、柔性和薄型锂聚合物电池（LPB）的工业化生产进程。LPB有望广泛应用于柔性电子产品和物联网(IoT)等领域。尽管迄今为止人们已经尝试了几种聚合物结构和化学方法，然而，开发出能够超越LEs的PEs仍然是一个巨大挑战。除了锂离子传输性能不足外，还必须适当解决PEs的集成以及在LPB的两个电极上设计兼容、坚固和耐用的界面和中间相的难题。近年来，原位聚合工艺作为一种强有力的被广泛采用的制造工艺，有望克服上述复杂问题。

有鉴于此，德国于利希研究中心Jijeesh Ravi Nair，Martin Winter综述了基于非原位聚合和原位聚合制备的LMPB和LIPB研究进展。

文章要点

1）与非原位聚合不同，原位聚合工艺包括直接在电池组件内部或在复合电极上方根据LPBs电池制造过程生成PE。LPBs中的界面和中间相可以通过原位方法通过几种方法进行修饰或工程化，例如自由基聚合，电聚合，缩聚或离子聚合。

2）基于原位聚合在制备LPB方面具有以下优点：i）降低界面处的电荷转移阻力；ii）减少带电电荷循环过程中金属氧化物基电极颗粒的体积膨胀和粉化；iii）提高活性物质的利用率；iv）减少过渡金属的溶解度；v）用于微型电池的薄且无隔板的电解质制造；vi）LPB的单步3D打印；vii）通过人工和牺牲性共形界面保护电极层； viii）多层处理LIPB和LMPB单元。

3）作者最后指出了PE基储能技术未来面临的主要挑战以及解决策略，包括：1）缺乏对聚合物、盐和增塑剂的电化学还原和氧化的基础研究，从而理解LMPBs/LIPBs的稳定性和耐久性；2）阐明PEs对薄锂金属（<50 µm）和锂金属上的自然氧化层的特性具有重要意义；3）有必要进行详细的研究，以揭示在GPE中使用的单个聚合物主体的作用；4）由于原位过程，PE中的活性材料的最大表面暴露在外，因此有必要进行详细研究以揭示其在界面处发生的反应，因此，必须开发新的方法和工程策略；5）控制复合电极中的电和离子传导以及LMPB的Li金属负极处的离子和电流通量，以避免枝晶生长。

参考文献

Vidyanand Vijayakumar, et al, In Situ Polymerization Process: An Essential Design Tool for Lithium Polymer Batteries, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D0EE03527K

https://doi.org/10.1039/D0EE03527K