电催化氮还原反应（NRR）在下一代电化学能量转换技术中的重要组成部分。然而，由于非贵金属电催化剂的缓慢加氢过程，从而导致NRR动力学受到严重限制。

近日，浙江大学侯阳研究员澳大利亚新南威尔士大学戴黎明教授，中科院福建物构所温珍海研究员报道了以SiO₂纳米球为牺牲性模板，通过一步热解法制备了一种由单个Fe原子锚定在N，O共掺杂的反蛋白石碳结构上的独特NRR电催化剂（Fe_SA-NO-C）。

文章要点

1）得益于较高的比表面积（361 m² g^-1），改进的质量传递以及与独特的反蛋白石结构相关的活性位点的暴露，Fe_SA-NO-C在温和的条件下对NRR表现出优异的电催化活性和选择性。所获得的NH₃产率为31.9 µg_NH3 h^-1 mg^-1_cat，在-0.4 V下的法拉第效率（FE_NH3）为11.8%，优于目前所有已报道的最先进的其他金属-N-C NRR电催化剂。

2）X射线吸收光谱(XAS)和像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）图像显示，Fe物种主要由孤立的Fe原子与3D N，O共掺杂碳结构上的2个氮原子和4个氧原子配位组成。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，Fe_SA-NO-C的优异的NRR电催化性能归因于*NNH中间体的最佳吸附，有利的NH_x解吸和改善的电子传递，从而有效地加速了*N₂→*NHH的速率确定步骤。

参考文献

Yan Li, et al, Boosting Electroreduction Kinetics of Nitrogen to Ammonia via Tuning Electron Distribution of Single-atomic Iron Sites, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202100526

https://doi.org/10.1002/anie.202100526