三维有机-无机复合钙钛矿在制备太阳能燃料领域中展示了显著的性能,但是二维2D钙钛矿对比材料由于具有较高激子结合能、较弱光吸收导致性能偏弱,有鉴于此,中科院大连化物所宗旭等报道了和通常的理解有所区别,2D钙钛矿通过分解HI进行光催化制备H2的过程中,活性高于对比的3D钙钛矿材料。
随着有机苯基烷基铵阳离子改变长度的过程,在溶液相中的稳定性发生非常明显的变化。此外,发现2D钙钛矿材料中有机阳离子的长度显著改变纳米结构、光电性质、电荷转移性能,因此对2D钙钛矿材料的光催化性能产生决定性影响。
在不同长度的有机阳离子组成的2D钙钛矿材料中,苯甲基铵铅基碘化物由于有机阳离子的长度最小,展示了最高的太阳能-化学能转化性能(约1.57 %),这个结果是目前复合钙钛矿材料中最好的结果。当修饰Pt作为共催化剂,实现了333 μmol h-1的制氢速率。该效率比3D钙钛矿性能更高,展示了2D钙钛矿在太阳能光催化制氢领域的前景。
本文工作首次实现了在溶液相中进行可见光催化稳定高活性制氢反应。2D钙钛矿晶体和Pt共催化剂之间的界面电荷转移效应随着有机阳离子的长度降低而提高,而且作为关键性因素影响二维钙钛矿材料的光催化性能。
参考文献
Hong Wang, Hefeng Zhang, Dr. Junhui Wang, Yuying Gao, Prof. Fengtao Fan, Prof. Kaifeng Wu, Prof. Xu Zong,* Prof. Can Li, Mechanistic Understanding of Efficient Photocatalytic H2 Evolution on Two‐Dimensional Layered Lead Iodide Hybrid Perovskites, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202014623
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202014623