随着有机化合物在工业和日常生活中使用量的增加,随之而来的持久性有机污染物的排放越来越多,对环境造成了不可逆转的影响,并潜在地威胁着人类的健康。目前,关于人们深入研究了利用高级氧化技术(AOPs)通过产生活性氧(ROS)来去除难降解的有机污染物。众所周知,在活性氧(ROS)中,羟基自由基(·OH)具有最高的氧化电位(2.80 V),可以有效地、非选择性地氧化大多数有机污染物。
近日,同济大学赵国华教授,赵红颖教授报道了碳气凝胶包裹的FeCo合金通过3电子途径选择性地将氧(O2)还原为羟基自由基(·OH)。
文章要点
1)裸露-COOH的石墨壳层有利于H2O2(通过氧2电子还原途径逐步生成)通过1电子还原为·OH。包裹的FeCo合金的电子可调节碳壳的局部电子结构,以调节其电催化活性。这种电催化还原O2生成·OH的新策略有效克服了Fenton过程中还原/氧化态循环引发的电子传递的限速步骤。
O2+2H++2e-→H2O2 (1)
H2O2+e-carbon shell→OH+OH- (2)
O2+2H++3e-→OH+OH- (3)
2)该系统可在5 min内实现环丙沙星的快速完全去除,表观速率常数(Kobs)达1.44±0.04 min-1,可与目前先进的AOPs相媲美。在连续运行50次后降解率基本保持不变,具有较好的实际应用稳定性。
参考文献
Fan Xiao, et al, Selective electrocatalytic reduction of oxygen to hydroxyl radicals via 3-electron pathway with FeCo alloy encapsulated carbon aerogel for fast and complete removing pollutants, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101804
https://doi.org/10.1002/anie.202101804