高效耦合太阳能转化和光催化固氮具有广泛的应用前景。然而,较低的NH3产率限制了其进一步的发展。
近日,加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授,吉林师范大学李海波教授报道了具有有缺陷的典型钙钛矿BaTiO3在外加磁场的作用下显示出优异的光催化固氮活性,NH3产率超过1.93 mg/L/h。
文章要点
1)研究人员通过控制表面自旋态和氧空位,激发了内部电场和外部磁场之间的电磁协同效应。
2)利用X射线吸收谱(XAS)和密度泛函理论(DFT)计算,研究人员揭示了氧空位的调控、洛伦兹力的诱导和自旋选择性效应对电子和磁性的调节。电磁协同效应抑制了半导体纳米材料中光激载流子的复合,协同作用促进了N2的吸附和活化,同时促进了UV-Vis照射下的快速电荷分离。
本工作为探索高光催化性能的固氮材料提供了一条极有前途的替代途径,并为促进光催化剂中协同效应的发展提供了指导。
参考文献
Zhao Zhao, et al, Magnetic Field Stimulated Efficient Photocatalytic N2 Fixation over Defective BaTiO3 Perovskites, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202100726
https://doi.org/10.1002/anie.202100726