二硫化钼(MoS2)被证明是一种很有前途的析氢反应催化剂,但目前报道的二硫化钼基催化剂的析氢反应性能仍受其导电性差和活性中心位点低的限制。
有鉴于此,澳大利亚伍伦贡大学窦世学教授、Wenbin Luo和清华大学清华-伯克利深圳学院刘碧录、中国计量学院李灿等人,采用电位循环法合成了一种掺杂Pt的MoS2催化剂(Pt@MoS2),该催化剂将Pt掺杂剂引入MoS2晶格中,同时实现了MoS2从2H到1T的相转化。
本文要点
1)报道了一种协同铂掺杂和相工程技术在二硫化钼中实现了高效的析氢活性。采用电位循环法制备铂掺杂二硫化钼,该方法可以同时实现铂掺杂二硫化钼和部分相转换。像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)研究揭示了铂在二硫化钼晶格中的原子级色散。利用x射线光电子能谱(XPS)和x射线吸收能谱(XAS)研究了铂掺杂后MoS2的电子结构演变。
2)全面的研究揭示了Pt原子在MoS2电子结构调制中贡献。理论计算进一步表明,MoS2中与Pt相邻的S原子是HER的最活跃位点,并具有较小的氢吸附自由能(∆GH*)〜0.04 eV,类似于基准Pt催化剂。
3)得益于MoS2优化的几何和电子结构,Pt@MoS2在10 mA cm-2时表现出88.43 mV的低过电位,比原始MoS2低了三分之二。
总之,该工作为设计具有增强的HER性能的MoS2和其他过渡金属二卤化物电催化剂开辟了一条新途径,并提供了对外部金属活化的MoS2催化剂中HER机理的深入了解。
参考文献:
Yang Li et al. Synergistic Pt Doping and Phase Conversion Engineering in Two-Dimensional MoS2 for Efficient Hydrogen Evolution. Nano Energy, 2021.
DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.105898
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105898