用于能量转换/储存的分子氧的高效电化学转化（氧还原（ORR）和析氧（OER）) 在很大程度上依赖于多相电催化剂的有效设计。通过控制活性中心的电子结构来调节材料的电催化性能是一种有效但充满挑战性的策略。非化学计量混合金属氧化物的结构和组成灵活性为实现这一目标提供了独特的机会，通过配体和电荷转移方式可以对其金属阳离子中心的反应活性进行调节。
近日，美国韦恩州立大学Eranda Nikolla，顾向奎结合理论计算和实验，报道了通过调节钙钛矿结构中3d和4d/5d过渡金属阳离子不同的本征亲氧性，可以生成具有高电催化活性的4d/5d过渡金属阳离子用于ORR。
文章要点
1）研究表明，调整钙钛矿组成可以将负载型催化剂中催化活性较差的Rh转变为钙钛矿骨架内的高催化活性Rh阳离子中心（LaNi1−xRhxO3，x≤0.01）。
研究结果突出了利用非化学计量混合金属氧化物作为系统调节4d/5d金属阳离子电子结构的框架应用潜力，从而产生独特的催化活性中心，用于对能量转换和存储技术非常重要的靶向电催化反应。
参考文献
Samji Samira, et al, Modulating Catalytic Properties of Targeted Metal Cationic Centers in Nonstochiometric Mixed Metal Oxides for Electrochemical Oxygen Reduction, ACS Energy Lett. 2021
DOI: 10.1021/acsenergylett.1c00102
https://dx.doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00102
