通过高效的纳米反应器将关键的平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)催化氧化成具有高附加值的化学品2,5-呋喃二甲酸(FDCA)在生物质转化领域中至关重要。
近日,江苏大学张云雷副研究员报道了通过沉淀聚合,碳化,SiO2球的去除和溶胶固化等步骤,成功合成了一种分级多孔碗状掺氮碳载AuPd双金属(AuPd/pBNxC)纳米反应器。
文章要点
1)通过改变氮掺杂量并去除模板,研究人员制备了具有分级多孔结构和可调节碱度的AuPd/pBNxC纳米反应器。
2)NxC载体的碱性位点为金属提供了可锚定的位点,并且对HMF及其中间体具有一定的吸附亲和力。理论计算和吸附实验结果表明,氮掺杂显著提高了HMF分子与纳米反应器的结合力。
3)实验结果显示,AuPd/pBNxC纳米反应器可在水溶液中将HMF串联氧化为FDCA,在最佳反应条件下,FDCA的最高收率达到了97.6%。研究人员通过动力学计算研究了其反应过程,并证实了5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)氧化成FDCA是其速率决定步骤。可重复实验结果表明,AuPd/pBNxC纳米反应器可以循环使用至少5次,而催化活性没有明显降低。
参考文献
W. Guan, Y. Zhang, Y. Chen, J. Wu, Y. Cao, Y. Wei, P. Huo, Hierarchical Porous Bowl-like Nitrogen-doped Carbon Supported Bimetallic AuPd Nanoparticles as Nanoreactors for High Efficient Catalytic Oxidation of HMF to FDCA, Journal of Catalysis (2021)
DOI:10.1016/j.jcat.2021.02.012
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.02.012