通过甲烷干法重整(DRM)产生的合成气具有较低的H2/CO比(H2/CO=1),因此可以作为原料气来制备含氧化学品和碳氢化合物。同时,由于该反应具有极强的吸热效应,因此可用于能量转移,将太阳能或核能转化为化学能,或以H2和CO的形式储存能量。此外,DRM也是一种利用温室气体、减少温室气体排放和合理利用甲烷的有效途径。
近日,天津大学王胜平教授报道了采用一锅微乳液法制备了一系列Nix-V@HSS催化剂,并研究了其DRM催化性能。通过与Ni@HSS-V催化剂进行比较,揭示了Ni-VOx结构产生的界面效应对催化剂性能的影响。
文章要点
1)实验结果显示,Ni9.6-V@HSS催化剂具有最高的DRM催化活性,甲烷TOF为12.7 S-1,是Ni@HSS和Ni@HSS-V的2倍以上。
2)基于程序升温表面反应(TPSR)、CO的原位红外光谱和CO2吸附,研究人员提出了V物种可能的促进机理。该活性与Ni-VOx结构的界面效应密切相关, VOx物种与相邻的Ni颗粒相互作用,并向Ni提供电子以活化CH4。此外,由于Ni-VOx结构的形成,在VOx物种中形成了更多的氧空位,这加速了CO2的解离,产生了活性氧物种,并抑制了碳沉积。
3)Ni9.6-V@HSS催化剂与Ni、V助剂之间的强相互作用增强了其抗烧结性能,在长期试验中也表现出了最佳的稳定性。
参考文献
Y. Lu, D. Guo, Y. Zhao, P.S. Moyo, Y. Zhao, S. Wang, X. Ma, Enhanced catalytic performance of Nix-V@HSS catalysts for the DRM reaction: The study of interfacial effects on Ni-VOx structure with a unique yolk-shell structure, Journal of Catalysis (2021)
DOI:10.1016/j.jcat.2021.02.005
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.02.005