氢气(H2)是用于清洁和可再生能源经济的一种极有前途的能源载体。与电催化或热催化制氢相比,太阳能光催化水分解在生产绿色氢燃料方面具有极大的吸引力。铂(Pt)基贵金属催化剂,被认为是目前最有效、最稳定、最无毒的光催化水分解助催化剂。然而,其稀缺性和高昂的成本严重限制了其大规模应用。
近日,北京工业大学李昂副研究员,重庆大学周小元教授报道了开发了一种在二氧化钛(TiO2)表面上包含一小部分非键合氧配位的Co-O-Pt二聚体的Co和Pt双单原子用于以进一步提高Pt催化效率。这些Co–Pt二聚体位点源自随机锚定在TiO2载体上的高密度Pt单原子和Co单原子。
文章要点
1)实验结果显示,这种具有13.4%的二聚体位点的双单原子催化剂,具有超高且稳定的光催化活性,光催化制氢速率为43.467 mmol g−1 h−1,外部量子效率达到了83.4%。该活性远远超过等量的Pt单原子催化剂和其他典型的Pt簇状催化剂的活性(分别为1.92和1.64倍)。
2)优异的光催化制氢性能源于氧配位的Co-O-Pt二聚体耦合,其可以相互优化Pt和Co位的电子态,从而削弱H*键。即“沉默”的Co单原子被Pt单原子激活,并通过二聚体相互作用进一步增强了Pt原子的活性。
这种非键合相互作用的二聚体位点策略和氧介导的催化机理为极大地提高催化效率和开发新型催化剂提供了巨大机会。
参考文献
Cong Wang, et al, Co and Pt Dual-Single-Atoms with Oxygen-Coordinated Co–O–Pt Dimer Sites for Ultrahigh Photocatalytic Hydrogen Evolution Efficiency, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202003327
https://doi.org/10.1002/adma.202003327