氨作为一种重要的化学物质,随着时间的推移,在化肥前体、燃料和能源载体等领域发挥着不可或缺的作用。电催化氮还原反应(eNRR)由于在温和的条件下具有潜在的清洁能源利用率而受到广泛关注,然而由于N≡N的强化学键,进一步优化与开发eNRR电催化剂至关重要。
近日,吉林大学鄢俊敏教授首次报道了Au纳米颗粒调控的Fe2(MoO4)3(Au/Fe2(MoO4)3),并研究了其eNRR电催化性能。
文章要点
1)研究人员采用一种简单的室温还原法制备了Au/Fe2(MoO4)3(4.7 wt% of Au),并制备了纯Fe2(MoO4)3和C负载的Au纳米颗粒(Au/C),以研究金属纳米颗粒与基体之间的相互作用。
2)实验结果显示,Au/Fe2(MoO4)3具有出色的eNRR电催化性能,NH3产率达到了7.61 µg h-1 mg-1cat.。在-0.4 V(vs. RHE)下具有18.79%法拉第效率(FE)。值得注意的是,用14N2或15N2气体进行1H核磁共振(NMR)作为一种定量检测方法适用于定量检测所有水溶液中NH3的生成。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,Au与Fe2(MoO4)3的相互作用降低了速率确定步骤(RDS)的反应势垒(0.98降低到0.6 eV,),抑制了析氢反应,从而提高了eNRR活性和Au/Fe2(MoO4)3的选择性。
参考文献
Jiaxin Yao, et al, Regulating Fe2(MoO4)3 by Au Nanoparticles for Efficient N2 Electroreduction under Ambient Conditions, Adv. Energy Mater. 2021
DOI: 10.1002/aenm.202003701
https://doi.org/10.1002/aenm.202003701