将清洁太阳能转化为化学燃料是金属有机骨架(MOFs)最有前途的新兴应用领域之一。然而,MOFs中光生载流子的快速复合仍然是其光催化应用的最大障碍。尽管构造同质结是一个有前途的解决方案,但其合成仍然非常具有挑战性。
近日,加拿大国立科学研究院(INRS)Dongling Ma报道了一种“过渡金属NPs导向的MOF生长”过程,以构建具有精准结构的MOF NPs基同质结,用于可见光光催化CO2还原。
文章要点
1)所制备的MOF同质结由两个(001)面堆叠在一起的纳米板组成,较小的纳米板部分嵌入到较大的纳米板中以形成可靠的同质结界面。这两个组成的纳米板具有略有不同的化学成分和晶体结构,从而具有不同的能级。
2)由于形成了层次化MOF NPs的独特同质结,与单个纳米板的情况相比,该Janus结构可以在可见光催化下将水中的CO2还原为CO,增强因子为2.5。在连续光催化反应过程中,该MOF NPs催化剂具有超过22 h的优异稳定性。最重要的是,所制备的MOF具有高CO选择性(约100%)。
3)研究人员利用SPVM原位监测了单个MOF纳米堆栈中光生电荷的流动方向,揭示了同质结的形成可显著提高电荷分离。此外,时间分辨FL寿命和电化学阻抗测试揭示了快速的光生载流子分离。
MOF NPs同质结的构建是一种将MOF应用于其他光催化和电催化反应(如水分解和固氮)的极有前途的途径。
参考文献
Liu, Y., Chen, C., Valdez, J. et al. Phase-enabled metal-organic framework homojunction for highly selective CO2 photoreduction. Nat Commun 12, 1231 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-21401-2
https://doi.org/10.1038/s41467-021-21401-2