电催化双电子氧还原生产H2O2是替代传统高耗能和高浪费蒽醌工艺的一种极有前途的途径。然而,这一过程受到来自四电子氧还原途径的强烈竞争,从而导致H2O2的选择性较低。
近日,电子科技大学孙旭平教授,河南大学马东伟副教授,四川师范大学Quan Li报道了一种超亲水性的捕氧电催化剂用于出色的电催化两电子氧还原(2e-ORR)制H2O2。
文章要点
1)研究人员以聚乙烯醇(PVA)为碳源,聚四氟乙烯(PTFE)为造孔剂,通过静电纺丝工艺,在惰性气体气氛中炭化制备了蜂窝状碳纳米纤维(HCNFs)。
2)HCNFs电催化剂坚固耐用,具有97.3%的高H2O2选择性,远高于其他固态碳纳米纤维。令人印象深刻的是,HCNFs电催化剂还具有高达220 A g-1的超高质量活性,超过了其他所有用于双电子氧还原反应的电催化剂。
3)研究发现,HCNFs中丰富的含氧官能团的超亲水多孔碳骨架促进了高效的电子转移和电解质对催化剂的更进一步的润湿,同时,互连空腔可更有效地截留氧气泡。
4)研究人员通过原位拉曼分析和密度泛函理论(DFT)计算,进一步揭示了HCNFs的电催化机理。
研究工作不仅提供了一种极具吸引力的非贵金属2e- ORR电催化材料,而且为设计具有超亲水性和O2捕获性并提高2e- ORR活性的三相界面开辟了一条新途径。
参考文献
Kai Dong, et al, Honeycomb Carbon Nanofibers: A Superhydrophilic O2-Entrapping Electrocatalyst Enables Ultrahigh Mass Activity for the Two-Electron Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202101880
https://doi.org/10.1002/anie.202101880