对于多相催化剂来说,以逐个原子的方式精确控制活性位点的组成和结构仍然充满巨大挑战。
近日,南京大学祝艳教授报道了利用Au19Ag4(S-Adm)15,Au20Ag1(S-Adm)15和Au21(SAdm)15团簇(S-Adm=1-adamantanethiolate)设计了一种表面Ag活性位点调节策略,用于CO2与环氧化物的环加成反应。
文章要点
1)实验结果表明,Au19Ag4团簇上单个开放的Ag位促进了环氧化物的开环和随后的CO2插入,而Au20Ag1团簇上部分暴露的Ag位对环氧化物的亲和力较弱,CO2捕获效率较低。
2)逐个原子的调节所带来的结构可调性和分布在三个原子簇的Au和Ag原子上的独特原子电荷对于促进化学过程中CO2中旧键的断裂和新键的形成至关重要。
参考文献
Guangjun Li, et al, Precisely Constructed Silver Active Sites in Gold Nanoclusters for Chemical Fixation of CO2, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202100071
https://doi.org/10.1002/anie.202100071