电催化CO₂还原反应（CO₂RR）提供了一种可持续的途径，可以将温室气体转化为增值化学品和燃料，同时将间歇的可再生电力储存起来。然而，控制CO₂RR的选择性是一直是一个重大挑战，可以根据不同的反应途径产生多达16种不同的气体或液体产物，同时还存在热力学上更有利的析氢（HER）副反应。

近日，澳大利亚新南威尔士大学赵川教授报道了一种Cu-Sn单原子表面合金，其中具有高表面密度（高达8%）的孤立的Sn位点被锚定在Cu基体上，用于高效的电催化CO₂RR。

文章要点

1）以Cu²⁺、Sn²⁺和NaBH₄为原料，采用一步还原法制备了一系列平均粒径为15 nm、表面结构不同的Cu-Sn纳米颗粒。（Cu₉₇Sn₃和Cu₉₉Sn₁）独特的几何和电子结构使其具有与纯Cu₁₀₀和Cu₇₀Sn₃₀块体合金不同的电催化CO₂RR选择性。

2）在碱性液流电池中，Cu₉₇Sn₃催化剂在30 mV的微小过电位下获得了98%的CO法拉第效率，在340 mV的过电位下获得了100 mA cm⁻²的高CO电流密度。

3）密度泛函理论（DFT）计算结果揭示了孤立的Cu-Sn合金配位几何结构的关键作用，与纯Cu（太强）或Cu₇₀Sn₃₀大块合金（太弱）相比，其中间体（COOH*和CO*）的吸收性能最佳。

参考文献

Ren, W., Tan, X., Qu, J. et al. Isolated copper–tin atomic interfaces tuning electrocatalytic CO₂ conversion. Nat Commun 12, 1449 (2021)

DOI：10.1038/s41467-021-21750-y

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21750-y