ACS Catal:分子筛中修饰Re位点实现协同烯烃复分解
纳米技术 纳米 2021-03-07

合成原子级分散的协同活性位点对于一些工业上重要反应中实现高活性异相催化非常重要,有鉴于此,牛津大学Shik Chi Edman Tsang等报道了将含Re的单分子物种修饰在Y型分子筛内部Brønsted酸性位点(BAS)位点,形成Re OMS-分子筛BAS催化活性反应对用于烯烃复分解。通过同步辐射X射线、中子粉末衍射表征方法研究了协同催化反应位点上烯烃底物复分解反应过程中底物共同吸附现象,从而揭示了催化反应位点上的协同反应效应。

本文要点:

(1)

BAS碱性位点改善烯烃分子的吸附,实现烯烃分子排列到Re位点进行MOS反应促进高效产生MOS反应中间体。

(2)

在进行乙烯、反式2-丁烯交叉复分解合成丙烯的反应中,该催化剂在温和反应过程中展示了较高的催化反应活性,未发生明显的反应活性衰减。而且该催化剂的活性不但比传统ReOx基催化剂的活性更高,而且是目前文献相关报道的WOx基催化剂中活性最高。

(3)

这种在限域结构分子筛的孔道中将两种相互独立的催化剂位点,为设计协同催化剂提供更多的机会。

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参考文献

Pu Zhao, Lin Ye, Guangchao Li, Chen Huang, Simson Wu, Ping-Luen Ho, Haokun Wang, Tatchamapan Yoskamtorn, Denis Sheptyakov, Giannantonio Cibin, Angus I. Kirkland, Chiu C. Tang, Anmin Zheng, Wenjuan Xue, Donghai Mei, Kongkiat Suriye, and Shik Chi Edman Tsang*, Rational Design of Synergistic Active Sites for Catalytic Ethene/2-Butene Cross-Metathesis in a Rhenium-Doped Y Zeolite Catalyst, ACS Catal. 2021, 11, 3530–3540

DOI: 10.1021/acscatal.1c00524

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00524

 


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