Angew综述:Cu电催化CO2还原中的价态变化
纳米技术 纳米 2021-03-08

电催化CO2还原为捕捉CO2废气、将存储电能转化为燃料/能量分子等化学能提供了具有前景的方案,目前大多数电催化相关改善反应选择性、提高反应活性的相关研究通常和金属态相关的特定结构,比如晶面、形貌、原子缺陷等。但是,对于实际工作过程中CO2还原反应相关受到控制的因素仍难以理解,这是因为电催化反应过程中通常催化剂的表面态是能够发生动态变化的。此外,在多项研究中发现,从热力学角度对反应机理进行理论预测难以准确的对催化剂CO2还原反应中的动态过程进行精确解释。有鉴于此,台湾大学陈浩铭等综述报道了目前近期相关研究工作,着重从在CO2还原反应过程中Cu位点的化学价态变化进行研究,具体从in situ/operando表征技术等方面相关进展进行阐述,进一步的对Cu化学价态、CO2还原反应产物之间建立联系。

本文要点:

(1)

当催化剂界面上存在Cu+、Cu0混合价态,反应能够在C-C偶联生成乙烯/乙醇的反应中表现较高的选择性,当界面上为Cu+、金属态Cu0,反应将分别选择性生成CO、甲酸和甲烷。

(2)

这种现象说明Cu的化学价态动态变化能够作为描述Cu电极在CO2还原反应的描述符,通过这种方法能够有效的支持电催化剂的设计和反应过程的理解。

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参考文献

Jiali Wang, Hui-Ying Tan, Yanping Zhu, Hang Chu, Hao Ming Chen*, Linking dynamic chemical state of catalysts with product profile of electrocatalytic CO2 reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202017181

https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202017181


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