具有高初始库仑效率意味着有效的界面结构和极少的电解液消耗，从而提高了电池的寿命和功率输出，因此具有重要意义。
近日，郑州大学陈卫华教授，加拿大国立科学研究院孙书会教授，澳大利亚伍伦贡大学侴术雷教授报道了合成了一种具有FeS2纳米团簇（~1~2 nm）嵌入N，S掺杂碳基体（FeS2/N,S-C）的高容量钠存储材料，其表面具有缺陷修复特性，点阵分布着Fe-N-C/Fe-S-C键。在初始放电过程中，FeS2/N,S-C具有均匀的超薄富NaF（6.0 nm）固体电解质界面（SEI），从而获得了可验证的超高初始库仑效率（~92%）。
文章要点
1）研究人员首先对NaCl、Fe(NO3)3·9H2O和葡萄糖溶液进行冷冻干燥和煅烧。然后去除NaCl得到嵌入Fe3O4前驱体的N掺杂碳基体（Fe3O4/N-C），进一步硫化得到连续交联的多孔FeS2/N,S-C，并通过SEM和HAADF-STEM对其进行了表征，揭示了FeS2/N,S-C上分散良好的FeS2纳米团簇，尺寸为1-2 nm。进一步利用FT-IR、XPS和XAFS证实了FeS2/N,S-C中的N、S掺杂碳与FeS2之间的联系。
2）缺陷修复的表面提供了完美的平台，点阵分布的Fe-NC/Fe-S-C键对NaSO3CF3和二甘醇二甲醚的快速分解的催化作用成功地加速了二维超薄SEI的形成。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了其催化机理。
3）结果表明，所构建的FeS2/N，S-C具有较高的可逆容量（0.1 A g−1时为749.6 mAh g−1）和优异的循环稳定性（92.7%，10000次循环，10.0 A g−1）。特别是在−15 °C时，在10.0 A g−1下的可逆容量为211.7 mAh g−1。所组装成的袋式电池具有潜在的应用前景。
这项工作为通过界面设计以改进电池性能提供了一条有效途径。
参考文献
Yanhua Wan, et al, Ultra-high initial coulombic efficiency induced by interface engineering enables rapid, stable sodium storage, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202102368
https://doi.org/10.1002/anie.202102368
