作为一种极具吸引力的高效生成O2和H2的技术,包括析氧和析氢反应(OER,HER)的水电解技术严重依赖于高效和经济的电催化剂。
近日,印度工程科学技术学院(IIEST)的Bibhutosh Adhikary报道了首先通过NaBH4还原合成具有Pd0的高锰酸银,AgMnO4(AMO),纳米颗粒(NPs)。随后,通过对AMO/Pd纳米复合材料(NComp-1)进行退火,使用PdOx(x = 1,1.5,2)对其表面进行进一步修饰。为了优化催化性能,可以通过将退火温度从160更改为360 °C来调节氧化Pdδ+的化学态。观察到NComp-1的电催化活性随着温度的升高而逐渐提高,并且在260 °C时达到最大值。
文章要点
1)温度的升高导致在AMO-Pd界面产生的Pdδ+物种的化学态增加。此外,260 °C的温度提供了混合价Pd(0、2+,3+),极大地促进了AMO/PdOx/ Pd-260 NComp(NComp-3)的出色OER/HER活性。然而,在360 °C的温度下,所有Pd都会转化为Pd4+,这反而降低了其活性,从而揭示了混合价Pdδ+对电催化OER/HER的内在优势。
2)经过优化的NComp-3具有出色的OER/HER催化特性,具有极低的过电位(η10)(10 mA cm-2下的OER为160 mV, HER为58 mV)和小Tafel斜率(OER为64.9 mV dec-1,HER为37.8 mV dec-1)。得益于其优越的双功能特性,研究人员将NComp-3组装成了对称碱性电解槽,只需1.50V就能实现10 mA cm−2的水分解电流,并具有显著的长期稳定性。
3)出色的电催化性能得益于AMO、PdOx和Pd之间的协同作用,显著改善了反应中间体的吸附、比表面积、电导率、电荷传质和稳定性。因此,这项工作突出了通过调节表面电子态来实现表面工程的重要性,同时也为合成高效的双功能电催化剂提供了一种可行的策略。
参考文献
Papri Mondal, et al, Pdδ+-Mediated Surface Engineering of AgMnO4 Nanorods as Advanced Bifunctional Electrocatalysts for Highly Efficient Water Electrolysis, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.0c05638
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c05638