Mo/ZSM-5分子筛催化剂上的甲烷脱氢芳构化(MDA)为天然气直接转化为高附加值化学品提供了一条极有前途的途径。揭示Mo/ZSM-5上活性位点的性质是应用这项技术亟待解决的挑战之一。
近日,中科院武汉物理与数学研究所徐君研究员报道了利用1H{95Mo}双共振固体核磁共振(NMR)波谱,通过直接观察分子筛孔道中Mo物种与Brønsted酸位点之间的核间的空间相互作用,确定了Mo/ZSM-5催化剂上的近双活性位点。
文章要点
1)在MDA过程中,酸性质子-Mo空间相互作用与甲烷转化率和芳烃的形成有关,是决定催化剂活性和寿命的重要因素。
2)研究人员通过1H{95Mo}双共振和二维1H-1H相关NMR谱研究了Mo/ZSM-5分子筛通道中烯烃和芳烃与活性Mo位点和Brnsted酸位点的主客体相互作用,揭示了MDA反应过程中烯烃在烃池过程的中间作用。
参考文献
Wei Gao, et al, Dual Active Sites on Molybdenum/ZSM-5 Catalyst for Methane Dehydroaromatization: Insights from Solid-State NMR Spectroscopy, Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202017074
https://doi.org/10.1002/anie.202017074