利用氧化物基光电极的光电化学(PEC)水分解系统在太阳能到化学能转换方面具有极大的吸引力。然而,尽管已经进行了几十年的研究,开发高效、稳定的光电极用于实际应用仍然极具挑战性。共价三嗪骨架(CTFs)是一种化学稳定的半导体聚合物。其电子结构可以通过改变连接到吸电子三嗪单元的官能团来调节。因此,CTFs非常有希望用于制备用于PEC水分解的混合光电极。
有鉴于此,中科大徐航勋教授报道了一种新型的CTF(CTF-BTh),它的三嗪单元由联噻吩部分连接,可以有效地稳定金属氧化物光电极,提高PEC性能。然后将合理设计的CTF-BTh通过含噻吩的单体进行电聚合,以在Cu2O光电阴极和1%Mo掺杂的BiVO4(Mo:BiVO4)光电阳极的表面上形成高质量共形非晶态薄膜。
文章要点
1)CTF-BTh是一种n型半导体,具有合适的能带结构,分别与Cu2O和Mo:BiVO4形成p-n结和交错的II型异质结。
2)所制备的混合光电极具有出色的PEC性能。同时,CTF-BTH薄膜还可以作为两种光电极的有效耐蚀覆盖层,以抑制光腐蚀,并且可以长时间工作达150 h,光电流密度仅损失≈10%。此外,由CTF-BTh涂层光电极组成的独立的无偏压PEC串联器件显示出3.70%的太阳能到氢能(STH)的转换效率。连续运行120 h后,STH效率仍能保持在3.24%。
参考文献
Ying Zhang, et al, Stable Unbiased Photo-Electrochemical Overall Water Splitting Exceeding 3% Efficiency via Covalent Triazine Framework/Metal Oxide Hybrid Photoelectrodes, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202008264
https://doi.org/10.1002/adma.202008264