过渡金属基化合物的电催化活性与自旋状态密切相关。然而，连接自旋和催化活性的潜在关系仍不清楚。

有鉴于此，中国科学技术大学江俊教授等人，为了阐明这一关系，对C₂N上Fe单原子(C₂N-Fe)催化的氧还原反应(ORR)进行了密度泛函理论计算。

本文要点

1）研究发现，由于分子催化剂的吸附尺度，Fe和O₂的电子自旋磁矩随电子从Fe转移到O₂的变化而变化，从而促进了C₂N–Fe催化ORR的催化活性。

2）催化活性和自旋矩变化之间的近乎线性关系表明，电子自旋磁矩是一种很有前途的Fe单原子基催化剂的催化描述符。

3）根据所揭示的关系，通过控制自旋态，C₂N-Fe上的ORR势垒调节至低至0.10 eV。

总之，该工作为研究催化活性与自旋之间的关系提供了重要的见解，从而为设计过渡金属单原子催化剂提供了新的策略。

参考文献：

Wenhui Zhong et al. Electronic Spin Moment As a Catalytic Descriptor for Fe Single-Atom Catalysts Supported on C₂N. J. Am. Chem. Soc., 2021.

DOI: 10.1021/jacs.1c00889

https://doi.org/10.1021/jacs.1c00889