聚合物g-C3N4是一种很有前途的可见光响应型光催化剂;然而,载流子的快速复合和中等的氧化能力显著限制了其对有机污染物的光催化氧化效率。
有鉴于此,东北师范大学郭伊荇教授和杨雨昕副教授等人,开发了一种熔融尿素的一步甲醛辅助热缩聚的自改性策略,以制备缺碳掺氧g-C3N4 (VC-OCN),并通过改变甲醛用量来控制碳空位浓度。
本文要点
1)VC-OCN催化剂对对硝基苯酚(PNP)和阿特拉津(ATN)表现出有趣的碳空位浓度依赖性光催化去除效率,其中具有适当碳空位浓度的VC-OCN15比g-C3N4具有更高的污染物去除效率。
2)其中具有适当碳空位浓度的VC-OCN15去除PNP和ATN的表观一级速率常数是g-C3N4的4.4倍和5.2倍。
3)实验结果和理论计算的组合证实,碳空位和氧掺杂位点的协同作用不仅可以延迟电荷载流子的重组,而且还可以促进氧分子在碳空位上的吸附,从而导致大量的活性氧物种的生成,不仅包括超氧化物阴离子自由基,还间接地形成羟基自由基和单线态氧。这些活性氧在目标污染物的去除中起主要作用。
参考文献:
Xinyue Wang et al. Controllable Approach to Carbon‐Deficient and Oxygen‐Doped Graphitic Carbon Nitride: Robust Photocatalyst Against Recalcitrant Organic Pollutants and the Mechanism Insight. Advanced Functional Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adfm.202010763
https://doi.org/10.1002/adfm.202010763